Échange antisymétrique

L' échange antisymétrique ou interaction de Dzialochinski-Morya est une contribution à l'interaction d'échange magnétique totale entre deux spins magnétiques voisins, ${\displaystyle \mathbf {S} _{i}}$ et ${\displaystyle \mathbf {S} _{j}}$. Quantitativement, c'est un terme de l'hamiltonien de Heisenberg qui peut s'écrire ${\displaystyle H_{i,j}^{\rm {(DM)}}=\mathbf {D} _{ij}\cdot (\mathbf {S} _{i}\times \mathbf {S} _{j})}$. Dans les systèmes magnétiquement ordonnés, il favorise une inclinaison de spin de moments magnétiques alignés parallèlement ou antiparallèlement et constitue donc une source de comportement ferromagnétique faible dans un matériau antiferromagnétique. L'interaction est fondamentale pour la production de skyrmions magnétiques et explique les effets magnétoélectriques dans une classe de matériaux appelés multiferroïques.

L'interaction porte les noms de Igor Dzialochinski et Toru Moriya.

La découverte de l'échange antisymétrique remonte au début du XXe siècle, suite à l'observation controversée d'un faible ferromagnétisme dans des cristaux de α-Fe₂O₃ typiquement antiferromagnétiques^[1]. En 1958 Igor Dzialochinski a fourni la preuve que l'interaction était due aux interactions relativistes du réseau de spin et du dipôle magnétique basées sur la théorie des transitions de phase du deuxième type de Lev Landau^[2]. En 1960, Toru Moriya a identifié le couplage spin-orbite comme le mécanisme microscopique de l'interaction d'échange antisymétrique^[1]. Il a fait référence à ce phénomène spécifiquement comme la « partie antisymétrique de l'interaction de superéchange anisotrope ». La dénomination simplifiée de ce phénomène remonte à 1962, lorsque D. Treves et S. Alexander, des laboratoires Bell ont simplement appelé l'interaction « échange antisymétrique ». En raison de leurs contributions fondamentales dans ce domaine, l'échange antisymétrique est parfois appelé « interaction Dzyaloshinskii–Moriya »^[3].

La forme fonctionnelle de l'échange peut être obtenue par une analyse perturbative du second ordre de l'interaction de couplage spin-orbite, ${\displaystyle {\hat {\mathbf {L} }}\cdot {\hat {\mathbf {S} }}}$ entre les ions ${\displaystyle i,j}$ ^[1] dans le formalisme de superéchange d'Anderson. La notation utilisée implique que ${\displaystyle {\hat {\mathbf {L} }}_{i}}$ soiot un vecteur tridimensionnel d'opérateurs de moment angulaire sur l'ion i et que ${\displaystyle {\hat {\mathbf {S} }}_{i}}$ soit un opérateur de spin tridimensionnel de même forme :

${\displaystyle {\begin{aligned}\delta E=\sum _{m}&{\Biggl [}{\frac {\langle n|\lambda {\hat {\mathbf {L} }}_{i}\cdot {\hat {\mathbf {S} }}_{i}|m\rangle 2J(mn'nn'){\hat {\mathbf {S} }}_{i}\cdot {\hat {\mathbf {S} }}_{j}}{E_{n}-E_{m}}}\\&+{\frac {2J(nn'mn'){\hat {\mathbf {S} }}_{i}\cdot {\hat {\mathbf {S} }}_{j}\langle m|\lambda {\hat {\mathbf {L} }}_{i}\cdot {\hat {\mathbf {S} }}_{i}|n\rangle }{E_{n}-E_{m}}}{\Biggr ]}\\+\sum _{m'}&{\Biggl [}{\frac {\langle m'|\lambda {\hat {\mathbf {L} }}_{j}\cdot {\hat {\mathbf {S} }}_{j}|m\rangle 2J(m'nn'n){\hat {\mathbf {S} }}_{i}\cdot {\hat {\mathbf {S} }}_{j}}{E_{n'}-E_{m'}}}\\&+{\frac {2J(n'nm'n){\hat {\mathbf {S} }}_{i}\cdot {\hat {\mathbf {S} }}_{j}\langle m'|\lambda {\hat {\mathbf {L} }}_{j}\cdot {\hat {\mathbf {S} }}_{j}|n'\rangle }{E_{n'}-E_{m'}}}{\Biggr ]}\end{aligned}}}$

où ${\displaystyle J}$ est l'intégrale d'échange

${\displaystyle J(nn'mm')=\int \int \phi _{n}^{*}(\mathbf {r_{1}} -\mathbf {R} )\phi _{n'}^{*}(\mathbf {r_{2}} -\mathbf {R'} ){\frac {e^{2}}{r_{12}}}\phi _{m}(\mathbf {r_{2}} -\mathbf {R} )\phi _{m'}(\mathbf {r_{1}} -\mathbf {R'} )\mathrm {d} \mathbf {r_{1}} \mathrm {d} \mathbf {r_{2}} }$

avec ${\displaystyle \phi _{n}(\mathbf {r} -\mathbf {R} )}$ la fonction d'onde de l'orbitale fondamentale de l'ion en ${\displaystyle \mathbf {R} }$. Si l'état fondamental est non dégénéré, alors les éléments de la matrice de ${\displaystyle \mathbf {L} }$ sont purement imaginaires et on peut écrire ${\displaystyle \delta E}$ de la façon suivante :

${\displaystyle {\begin{aligned}\delta E&=2\lambda \sum \limits _{m}{\frac {J(nn'mn')}{E_{n}-E_{m}}}\langle n|\mathbf {L_{i}} |m\rangle \cdot [\mathbf {S_{i}} ,(\mathbf {S_{i}} \cdot \mathbf {S_{j}} )]\\&+2\lambda \sum _{m'}{\frac {J(nn'nm')}{E_{n'}-E_{m'}}}\langle n'|\mathbf {L_{j}} |m'\rangle \cdot [\mathbf {S_{j}} ,(\mathbf {S_{i}} \cdot \mathbf {S_{j}} )]\\&=2i\lambda \sum \limits _{m,m'}\left[{\frac {J(nn'mn')}{E_{n}-E_{m}}}\langle n|\mathbf {L_{i}} |m\rangle -{\frac {J(nn'nm')}{E_{n'}-E_{m'}}}\langle n'|\mathbf {L_{j}} |m'\rangle \right]\cdot [\mathbf {S_{i}} \times \mathbf {S_{j}} ]\\&=\mathbf {D} _{ij}\cdot [\mathbf {S} _{i}\times \mathbf {S} _{j}].\end{aligned}}}$

L'interaction Dzyaloshinskii-Moriya s'est avérée difficile à mesurer expérimentalement directement en raison de ses effets généralement faibles et de sa similitude avec d'autres effets magnétoélectriques dans les matériaux massifs. Les tentatives de quantification du vecteur d'échange ont utilisé l'interférence par diffraction des rayons X, la diffusion Brillouin, la résonance de spin électronique et la diffusion neutronique. Nombre de ces techniques ne mesurent que la direction ou l'intensité de l'interaction et émettent des hypothèses sur la symétrie ou le couplage de l'interaction de spin. Une avancée récente dans la résonance de spin électronique à large bande couplée à la détection optique (technique OD-ESR) permet de caractériser le vecteur d'échange pour les matériaux à ions de terres rares sans hypothèse et sur un large spectre d'intensité de champ magnétique^[6].

L'image montre un complexe de coordination métal lourd-oxyde pouvant présenter un comportement ferromagnétique ou antiferromagnétique selon l'ion métallique présent. La structure présentée est appelée structure cristalline du corindon, du nom de la forme primaire de l'oxyde d'aluminium (Al₂O₃), qui présente le groupe d'espace trigonal R3c. Cette structure contient également la même maille unitaire que α-Fe₂O₃ et α-Cr₂O₃ qui possèdent une symétrie de groupe d'espace D⁶_3d. La demi-maille unitaire supérieure affichée montre quatre ions M³⁺ le long de la diagonale d'espace du rhomboèdre. Dans la structure Fe₂O₃, les spins du premier et du dernier ion métallique sont positifs, tandis que les deux ions centraux sont négatifs. Dans la structure α-Cr₂O₃ les spins du premier et du troisième ion métallique sont positifs, tandis que les deuxième et quatrième sont négatifs. Les deux composés sont antiferromagnétiques à basse température (< 250 K). Cependant, au-dessus de cette température, α-Fe₂O₃ subit un changement structural où son vecteur de spin total ne pointe plus le long de l'axe cristallin, mais à un léger angle le long du plan basal (111). C'est ce qui fait que le composé contenant du fer présente un moment ferromagnétique instantané au-dessus de 250 K, tandis que le composé contenant du chrome ne présente aucun changement. C'est donc la combinaison de la distribution des spins des ions, du désalignement du vecteur de spin total et de l'antisymétrie résultante de la maille unitaire qui donne lieu au phénomène d'échange antisymétrique observé dans ces structures cristallines^[2].

• (en) Cet article est partiellement ou en totalité issu de l’article de Wikipédia en anglais intitulé « Antisymmetric exchange » (voir la liste des auteurs).

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